Setelah berhasil mengalahkan Raja Impure yang bangkit kembali di Kyoto dan kembali ke kehidupan sehari-hari di Akademi Salib Sejati, Rin dan yang lainnya menghadapi peningkatan konsultasi masalah iblis di Knight of the True Cross dan gelombang kejanggalan yang menyebar di seluruh dunia. Mereka, para calon eksorsis, bekerja sama untuk memecahkan fenomena misterius yang terjadi di sekolah. Di tengah Festival Akademi Salib Sejati, Lucifer, pemimpin Illuminati, tiba-tiba muncul.
Lucifer menyatakan perang terhadap Knight of the True Cross—dengan rencana untuk menghidupkan kembali Raja Iblis Satan dan menyatukan Dunia Material (Assiah) dengan Dunia Kekosongan (Gehenna). Dia juga menyatakan bahwa Izumo dibutuhkan untuk suatu ‘rencana’ tertentu…
