“Hati yang percaya adalah keajaibanmu!”-ini adalah kata-kata yang diucapkan oleh idola Atsuko “Akko” Kagari, penyihir terkenal Shiny Chariot, kepadanya saat pertunjukan sulap beberapa tahun yang lalu. Sejak saat itu, Akko hidup dengan kata-kata tersebut dan bercita-cita untuk menjadi penyihir seperti Shiny Chariot, penyihir yang bisa membuat orang tersenyum. Oleh karena itu, latar belakangnya yang bukan penyihir tidak menghentikannya untuk mendaftar di Luna Nova Magical Academy.
Namun, ketika Akko yang bersemangat akhirnya berangkat ke sekolah barunya, perjalanan ke sana sama sekali tidak mulus. Setelah perjalanannya yang penuh bahaya, dia berteman dengan Lotte Yansson yang pemalu dan Sucy Manbavaran yang sarkastik. Yang paling menggembirakan, dia juga menemukan tongkat Chariot, Tongkat Berkilau, yang kemudian diambilnya sebagai miliknya. Sayangnya, waktunya di Luna Nova akan terbukti lebih menantang daripada yang Akko percayai. Dia benar-benar menolak untuk tetap rendah diri dengan teman-temannya, terutama dengan saingannya yang memproklamirkan diri, Diana Cavendish yang cantik dan berbakat, jadi dia mengandalkan tekadnya untuk mengimbangi perilaku sembrono dan ketidakmampuannya dalam sihir.
Di masa ketika ilmu sihir sedang menurun, Little Witch Academia mengikuti petualangan magis Akko dan teman-temannya saat mereka mempelajari arti sebenarnya dari menjadi penyihir.
